금속 위에서 합성된 넓은 면적(대면적)의 그래핀*을 실용화하기 위한 최대의 걸림돌인 그래핀 분리기술을 저렴하면서도 친환경적으로 처리할 수 있는 획기적인 방법이 국내 연구진에 의해 개발되었다.

※ 그래핀(Graphene) : 흑연의 표면층을 한 겹만 떼어낸 탄소나노물질로, 높은 전도성과 전하 이동도를 갖고 있어 향후 응용 가능성이 높아 꿈의 신소재로 불림

한국과학기술원 김택수 교수와 조병진 교수 연구팀이 주도한 이번 연구는 교육과학기술부(장관 이주호)와 한국연구재단(이사장 이승종)이 추진하는 중견연구자지원사업(도약연구)과 글로벌프론티어사업의 지원으로 수행되었고, 연구결과는 나노과학 분야의 권위 있는 학술지인 ‘Nano Letters'지 온라인 속보(2월 29일자)로 게재되었다.(논문명 : Direct Measurement of Adhesion Energy of Monolayer Graphene As-Grown on Copper and Its Application to Renewable Transfer Process)

특히 이번 연구성과는 그동안 어떠한 연구팀도 정확히 측정할 수 없었던 그래핀과 촉매금속간의 접합에너지를 처음으로 정밀히 측정하는데 성공하고, 이를 이용해 촉매금속을 기존처럼 일회용으로 사용하는 것이 아니라, 무한대로 재활용할 수 있게 하여 친환경적이면서도 저렴한 고품질 대면적 그래핀 생산의 원천기술을 개발하였다는 점에서 의미가 크다.

촉매금속 위에서 합성된 대면적 그래핀은 디스플레이, 태양전지 등에 다각적으로 활용될 수 있어 이에 대한 연구가 전 세계적으로 활발히 진행되고 있다. 그러나 이 대면적 그래핀을 실제 전자기기에 응용하기 위해서는 단원자 층인 그래핀을 촉매금속으로부터 손상 없이 떼 내는 것이 무엇보다도 중요하다.

지금까지는 화학약품을 이용해 금속을 녹여 제거함으로써 그래핀을 촉매금속으로부터 분리해왔다. 그러나 이 방법은 금속을 재활용할 수 없을 뿐만 아니라 생산단가도 높아 경쟁력이 없고, 특히 금속을 녹이는 과정에서 많은 양의 폐기물이 발생하여 환경문제를 일으킬 수 있으며, 공정단계 또한 매우 복잡해 그래핀의 양산화에 큰 장벽으로 작용하였다.

김택수, 조병진 교수팀은 금속위에서 합성된 그래핀의 접합에너지를 정밀측정한 후 이를 이용하면 그래핀을 금속으로부터 쉽게 분리할 수 있다는 사실을 밝혀냈다.

또한 이 방법을 사용해 기계적으로 분리된 그래핀을 다른 기판에 전사하지 않고 곧바로 그 위에 전자소자를 제작하는데 성공하여, 기존의 복잡한 그래핀 생산단계를 획기적으로 줄였다.

아울러 그래핀을 떼어낸 후 그 금속기판을 수차례 재활용하여 그래핀을 반복적으로 합성하여도 처음과 같은 양질의 그래핀을 합성할 수 있음을 확인하여 친환경, 저비용 그래핀 양산기술에 새로운 길을 열었다.

이번 연구결과를 통해 매우 간단한 단일 공정만으로 그래핀을 금속으로부터 손쉽게 떼 내어 그래핀 응용소자를 제작할 수 있음에 따라, 향후 그래핀 상용화를 크게 앞당길 수 있을 것으로 전망된다.

조병진 교수는 “이번 연구는 그래핀과 촉매금속간의 접합에너지를 정밀 측정하는데 성공하여 그 결합상태를 규명하였다는 점에서 학문적 의의가 있을 뿐만 아니라, 이를 실제 그래핀 생산기술에 활용하여 지금까지 대면적 그래핀 실용화의 가장 큰 기술적 문제를 해결하였다는 점에서도 의미가 크다”고 연구의의를 밝혔다. 연 구 결 과 개 요

그래핀은 우수한 전기적, 기계적 특성으로 인해 다양한 분야의 핵심 소재로서 각광 받고 있다. 현재까지 고품질의 대면적 그래핀은 촉매 금속위에서 Chemical Vapor Deposition (CVD) 방법을 통해 성장되어 왔다.

금속위에서 성장된 그래핀을 전자 응용소자 제작에 이용하기 위해서는 금속으로부터 그래핀을 분리해내는 그래핀 분리 과정이 필수적인데, 현재까지는 화학적 식각 방법을 통해 금속을 제거하는 금속 식각 공정이 이용되었다.

그러나 이러한 과정은 그래핀에 손상을 줄 수 있고 대면적의 금속 식각으로 인한 상당한 양의 폐기 물량을 유발할 뿐만 아니라, 금속 기판을 일회성으로 밖에 이용할 수 없어 그래핀 상용화에 커다란 장벽으로 작용해왔다.

본 연구진은 세계 최초로 금속위에서 성장된 그래핀이 금속과 이루는 접합에너지를(0.75±0.07 J/m2) 실험적으로 정확하게 밝혀내었다.

그림 1. 은 Double Cantilever Beam (DCB) testing을 이용한 그래핀과 구리 사이의 접합에너지 측정을 보여준다. 이것은 그래핀을 금속으로부터 기계적으로 분리해내는데 가장 중요한 정보라고 할 수 있는 접합에너지의 구체적인 값을 규명하였다는 면에서 상당한 의미를 가진다고 할 수 있다. 그래핀이 금속과 이루는 접합에너지는 그래핀 분리 기술의 핵심적인 정보를 지니고 있음에도 불구하고, 원자 한 층으로 이루어진 그래핀을 대면적의 금속으로부터 정확하게 박리해 내기가 매우 어려워 지금까지 어떠한 연구진에 의해서도 규명되지 못하고 있었다.

또한 본 연구진은 규명한 접합에너지를 이용하여 하나의 금속 기판을 무한대로 재활용하여 그래핀을 양산할 수 있는 친환경, 저가 비용의 그래핀 분리 기술을 개발하였다.

그림 2. a 는 하나의 구리 기판에서의 그래핀의 성장과 분리가 반복적으로 가능하다는 것을 보여주며, 그림 2. b 는 반복 성장된 그래핀의 라만 결과로서 하나의 금속기판 위에서도 고품질의 그래핀을 계속해서 무한대로 양산할 수 있다는 것을 보여준다.

본 연구에서 개발한 그래핀 분리 기술을 이용할 경우 기존의 기술 대비 생산 비용을 상당히 낮출 수 있을 뿐만 아니라 간단한 기계적 박리 기술로 쉽게 그래핀을 얻어 낼 수 있으므로 현재의 복잡한 그래핀 양산 과정을 오직 하나의 단일 단계만으로 단축시킬 수 있을 것으로 기대된다.

실제로 본 연구진은 이러한 기계적 박리 기반의 그래핀 분리기술을 이용하여 양산시킨 그래핀을 소자의 채널물질로 이용하여 전계 효과 트랜지스터를 유연기판위에 제작하는데 성공하였다.

그림 3. (a) 은 본 연구에서의 개발된 그래핀 분리기술을 이용하여 제작된 그래핀 전계 효과 트랜지스터(Field Effect Transistor, FET) 의 사진 및 모식도를 보여준다. 그림 3. (b), (c), (d) 는 제작된 그래핀 FET 소자의 전류-전압 특성과 Bending Stability를 나타낸다.

본 연구진은 기계적 박리를 통해 그래핀을 원하는 기판에 전사시켜 응용소자의 제작이 가능하다는 것을 밝혀내었으며 이것은 본 연구에서 개발한 그래핀 분리기술이 그래핀 응용 소자 제작에 바로 이용가능하다는 것을 보여주는 결과로서 그래핀 상용화 크게 앞당길 것으로 기대한다.